激光诱导典型光学窗口的表面等离子体发射光谱及动力学特性研究
doi: 10.12399/j.issn.2097-163x.2025.03.006
王玺1,2,3,4 , 胡以华1,2,3 , 赵楠翔1,2,3 , 徐世龙1,2,3 , 李欣1,2,3 , 李菲1,3
1. 国防科技大学电子对抗学院,安徽合肥 230037
2. 脉冲功率激光技术国家重点实验室,安徽合肥 230037
3. 先进激光技术安徽省实验室,安徽合肥 230037
4. 电磁空间安全全国重点实验室,天津 300308
基金项目: 国防基础科研计划项目(JCKY2023230C010) ; 国防科技大学自主创新科学基金资助项目(22ZZCX007) ; 脉冲功率激光技术国家重点实验室基金资助项目(SKL2022ZR10) ; 合肥综合性国家科学中心资助项目(KY23C502)
Research on surface plasma emission spectra and dynamic characteristics of typical optical windows induced by laser
WANG Xi1,2,3,4 , HU Yihua1,2,3 , ZHAO Nanxiang1,2,3 , XU Shilong1,2,3 , LI Xin1,2,3 , LI Fei1,3
1. College of Electronic Engineering, National University of Defense Technology, Hefei 230037 , China
2. State Key Laboratory of Pulsed Power Laser Technology, Hefei 230037 , China
3. Anhui Laboratory of Advanced Laser Technology, Hefei 230037 , China
4. National Key Laboratory of Electromagnetic Space Security, Tianjin 300308 , China
摘要
光学窗口的激光诱导等离子体发射光谱及动力学特性研究对于激光损伤机理的揭示具有重要意义。基于快速成像技术和激光诱导击穿光谱技术,实验研究了1064 nm基频和355 nm倍频激光诱导K9、熔石英、CaF2和MgF2等典型光学窗口的损伤过程,探讨了典型光学窗口激光诱导等离子体的时空分布规律和光谱演化行为,对比分析了激光能量密度和延迟时间对等离子体的前沿扩散高度、尺寸、温度和电子数密度等特性参数的影响;研究了光学窗口的表面等离子体发射光谱特征和成像特性及动力学演化规律,并利用微分干涉相衬显微镜分析了K9、熔石英、CaF2和MgF2等典型光学窗口的激光损伤形貌。损伤特征分析表明,光学窗口的表面损伤形貌与激光诱导等离子体演化特性之间存在着很强的相关性。
Abstract
The study of laser-induced plasma emission spectra and dynamic characteristics of optical windows is crucial for revealing the mechanism of laser damage. Based on rapid imaging technology and laser-induced breakdown spectroscopy technology, experiments were conducted to investigate the damage processes of typical optical windows such as K9, fused quartz, CaF2 and MgF2 induced by 1064 nm fundamental and 355 nm frequency doubled lasers. The spatiotemporal distribution and spectral evolution behavior of laser-induced plasma in typical optical windows were explored. The effects of laser energy density and delay time on the characteristic parameters such as the frontal diffusion height, size, temperature, and electron number density of the plasma were analyzed and compared. The surface plasma emission spectral characteristics, imaging properties, and dynamic evolution laws of optical windows were studied. Additionally, the laser damage morphologies of typical optical windows such as K9, fused quartz, CaF2, and MgF2 were analyzed using differential interference contrast microscopy. The analysis of damage characteristics revealed a strong correlation between the surface damage morphology of optical windows and the evolution characteristics of laser-induced plasma.
0 引言
K9、熔石英和氟化物窗口等元件是目前军事上最常用且难以替代的光学窗口,是激光系统和光电探测装置中使用最为广泛的光学元件,在高功率激光器、深空探测器、光电探测和对抗领域具有重要的应用[1-6]。研究激光对典型光学窗口的损伤问题,揭示其作用机理及演化发展规律,对提高激光系统的长期稳定运行具有重要的实用价值,在惯性约束聚变、抗辐射加固、激光制造和激光武器等国防安全与军民融合领域具有重要的科学意义。
在光学窗口材料的激光损伤动力学研究中,以熔石英的报道居多[7-13],主要利用激光诱导击穿光谱技术来分析窗口表面激光等离子体的形态分布和发射光谱等动力学演化规律[14-16]。随着光刻技术以及低温硅退火等大能量、高功率紫外激光系统的发展,关于激光装置中氟化物窗口面临的紫外激光诱导损伤的问题日益得到重视[17-19]。国外研究主要侧重于单一波长下对熔石英、CaF2窗口材料的等离子体光谱诊断,而国内研究则主要侧重于K9窗口损伤阈值的测量,涉及等离子体光谱诊断内容较少。相关研究表明:1 064 nm和266 nm激光诱导CaF2的等离子体发射光谱时间演化特性完全不同[20-21];即便在同一波长辐照下,对熔石英、CaF2和K9光学窗口的激光诱导等离子体发射光谱信息也不同[142022],而且不同光学窗口在时空分布上构成的瞬态等离子体形态也不尽相同[23],这可能让激光诱导等离子体演化或者等离子体发射光谱信息成为光学窗口的某种指纹特征。
研究激光诱导等离子体发射光谱及动力学特性对于光学窗口激光损伤机理的揭示具有重要意义。本文开展了355 nm倍频激光和1 064 nm基频激光诱导K9、熔石英、CaF2和MgF2等典型光学窗口的等离子体特性损伤实验研究,对比分析了典型光学窗口的激光诱导等离子体时空分布规律和光谱演化行为,研究了激光能量密度和延时时间对等离子体的前沿扩散高度、尺寸、温度和电子数密度等特性参数的影响,分析了不同窗口的表面等离子体发射光谱特征和时空演化规律,探讨了典型光学窗口的损伤形貌特征。
1 等离子体的温度和电子数密度计算
对于等离子体的温度计算一般是通过Boltzmann法来进行分析和计算的,但Boltzmann法的缺陷在于只能使用一种电离态的光谱。为了使计算更加精确,本文采用Saha-Boltzmann法,根据不同电离态的谱线在光谱中的强度和位置来推断等离子体的温度。
对于同一元素不同电离态的谱线,在Saha电离方程的基础上考虑Boltzmann分布,将Saha方程[24]转换为:
ImIn=AmgmλnAngnλm22πmekT3/2Neh3exp-Eion -ΔEion +Em-EnkT
(1)
式中,m为高电离级,n为低电离级,I为元素光谱强度,A为对应能级间的跃迁几率,g为能级简并度,λ为元素谱线波长,mekh分别为电子质量、玻尔兹曼常数和普朗克常数,Eion为电离能,ΔEion为带电离子之间由于相互作用而产生的电离能的修正值。对上式两边分别取对数得:
lnImλmAmgm-lnInλnAngn=ln22πmekT3/2Neh3-Eion -ΔEion +Em-EnkT
(2)
在获得同一元素电离态相近的谱线信息后,可根据同一元素的原子和它的一价离子的发射谱线强度拟合得到直线的斜率,从而求出等离子体的温度。通过融合原子的光谱线与邻近离子的光谱线,可以有效提升能量级差的准确度,进而增强等离子体温度的精确测定。
等离子体的电子数密度是另一种关键指标,结合等离子体温度的属性,它能够应用于对等离子体稳定性和热力学平衡状态的评估分析。目前普遍采用的计算方法主要通过对发射谱线的半高宽的解析来实现。激光诱导等离子体的构成主要是电子和离子,在光谱展宽的过程中,Stark展宽是谱线展宽的主要影响因素。由于Stark效应的谱线形状与Lorentz线型相似,可以通过谱线的Stark展宽来测定电子数密度。实际上,在等离子体扩散过程中,离子碰撞所导致的展宽远不及电子所引起的展宽。因此,计算等离子体电子数密度的过程中,通常会忽略离子对谱线展宽的影响。Stark展宽与电子数密度的关系[25]如下:
ΔλStark=2ωneneref
(3)
式中,ΔλStark是谱线的半高宽;ω为电子碰撞展宽系数;neref为电子密度参考值,一般取1016
2 实验系统
整个激光诱导光学窗口的表面等离子体诊断实验系统布局如图1所示。
1实验系统示意图
Fig.1Sketch map of experimental system
实验系统中激光器采用YAG激光器,输出基频1 064 nm、倍频355 nm,单脉冲能量≤450 mJ,脉宽6~10 ns。通过利用高分辨率光谱仪采集等离子体发射光谱,同时用快速成像ICCD相机观测等离子体形态变化。该系统的ICCD相机和光谱仪均由激光器的Q-Swithout同步触发,光学窗口样品放置在电动位移平台上,可实现三维方向上30 mm内的精确移动,采用微分干涉相衬DIC显微镜观察光学窗口的表面损伤形貌。激光辐照采用1-on-1实验方法,即单个激光脉冲只对窗口的一个位置辐照一次,无论是否出现损伤,下一个激光脉冲都辐照到窗口的新位置上。
3 实验结果与分析
3.1 355 nm激光诱导氟化物窗口的表面等离子体发射光谱及动力学特性规律
图2为355 nm激光诱导CaF2窗口和MgF2窗口产生的等离子体时间演变图像,激光入射方向为从左至右。
2355 nm激光诱导等离子体时间演变图像
Fig.2Time evolution image of plasma of optical windows induced by 355 nm laser
图2可以看出,随着延时的增加,等离子体体积出现先膨胀后衰减的趋势。355 nm激光诱导CaF2窗口和MgF2窗口产生的等离子体羽辉从开始的近半圆形演变成类椭圆形、扁平形直至消失。2种材料对应的羽辉形状演变几乎一致,只是不同形状对应延时不同,MgF2窗口材料对应的等离子体羽辉消失得更快,约为8.5 μs,而CaF2窗口寿命在355 nm波长激发下约为30 μs。
图3为CaF2窗口和MgF2窗口的355 nm激光诱导等离子体发射光谱图。由图3可知,对照NIST原子光谱数据库标注谱峰对应的元素,等离子体发射光谱可获得Ca和Mg元素的原子和离子分析线,其中CaF2窗口和MgF2窗口的光谱区间分别为380~470 nm和272~532 nm。可见,等离子体发射光谱与材料本身的元素组成具有直接相关性。
3355 nm激光诱导等离子体发射光谱图
Fig.3Plasma spectrum of optical windows induced by 355 nm laser
图4为激光能量密度对355 nm激光诱导氟化物窗口等离子体发射光谱的影响。CaF2窗口和MgF2窗口的特征峰强度和连续背景强度随激光能量密度的变化趋势一致。
图5为355 nm激光诱导氟化物窗口等离子体发射光谱的时间演化进程。由图5可知,CaF2窗口和MgF2窗口的特征峰强度和由韧致辐射引起的连续背景强度整体随着采集延时的增加而降低。这主要是由于激光诱导产生的等离子体图像随着采集延时的增加而呈现衰减导致的。
4355 nm激光能量密度对发射光谱的影响
Fig.4Influence of laser energy density on emission spectrum of optical windows induced by 355 nm laser
5355 nm激光诱导等离子体发射光谱的时间演化进程
Fig.5Effect of delay time on the spectrum of plasma of optical windows induced by 355 nm laser
图6为2种氟化物窗口等离子体辐射的原子和离子线峰值强度的时间演化进程。由图6可知,相对于原子线,离子线峰值强度随着采集延时的衰减较快。此外,Ca的原子线和离子线的寿命相同,而Mg的原子线的寿命长于离子线寿命。
6原子和离子线峰值强度的时间演化进程
Fig.6Effect of delay time on peak intensities of atoms and ion wires
图7为激光能量密度对氟化物窗口等离子体前沿扩散高度和等离子体尺寸的影响。由图7可知,激光入射方向为自上而下,等离子体前沿扩散高度为样品表面与等离子体前沿的距离;等离子体长度为等离子体前沿与等离子体下沿的距离;等离子体宽度为等离子体横向的最大宽度。等离子体前沿扩散高度和等离子体尺寸均随着激光能量密度的增加而增大,其中前沿扩散高度与等离子体长度一致。2种氟化物窗口的等离子长度基本相同,CaF2窗口的等离子体宽度较宽。
7355 nm激光能量密度对等离子体前沿扩散高度和尺寸的影响
Fig.7Effect of of laser energy density on the frontal diffusion height and size of plasma by 355 nm laser
图8为激光能量密度对氟化物窗口等离子体温度和电子数密度的影响。由图8(a)可知,CaF2窗口的等离子体温度和电子数密度均随着能量密度的增加而增加;由图8(b)可知,MgF2窗口的等离子体温度和电子数密度在40~100 J/cm2激光能量密度范围内基本不变,这可能是由等离子体屏蔽引起的。
图9为氟化物窗口等离子体前沿扩散高度和等离子体尺寸的时间演化进程。由图9可知,激光入射方向为自上而下,等离子体前沿扩散高度和等离子体长度均随着采集延时的增加而变小。其中,等离子体宽度随采集延时的增加呈现先减小后变大的趋势。从图中还可以看出,随着延时的增加,等离子体前沿扩散高度大于等离子体长度,这主要是由于等离子体膨胀引起的。
图10为氟化物窗口等离子体温度和电子数密度的时间演化进程。由图10可知,等离子体温度和电子数密度随着采集延时的增加而降低,其中CaF2窗口的等离子体电子数密度大于MgF2窗口,这是CaF2窗口等离子体寿命较长的主要原因。
8355 nm激光能量密度对等离子体温度和电子数密度的影响
Fig.8Effect of of laser energy density on the temperature and electron number density of plasma
9等离子体前沿扩散高度和尺寸的时间演化进程
Fig.9Effect of delay time on the frontal diffusion height and size of plasma
10等离子体温度和电子数密度的时间演化进程
Fig.10Effect of of delay time on the temperature and electron number density of plasma
3.2 1 064 nm激光诱导K9、熔石英、CaF2和MgF2窗口的表面等离子体发射光谱及动力学特性规律
图11为1 064 nm激光诱导等离子体时间演变图,图中激光入射方向为从左至右。4种窗口的等离子体演化过程较为相似,K9窗口在 1 064 nm波长激发下的等离子体寿命约为10 μs、熔石英约为8 μs、CaF2约为20 μs、MgF2约为8 μs。波长为1 064 nm时,激光对4种窗口的内部击穿明显,等离子体体积变化较大。激光波长对等离子体特性具有一定的影响。
111 064 nm激光诱导等离子体时间演变图像
Fig.11Time evolution image of plasma of optical windows induced by 1 064 nm laser
图12为1 064 nm激光诱导等离子体发射光谱图。由图12可知,光谱分析结果与样品组成成分基本一致。氟化物窗口在1 064 nm波长激发下的光谱与355 nm激光激发的光谱图略有不同。
121 064 nm激光诱导等离子体发射光谱
Fig.12Plasma spectrum of optical windows induced by 1 064 nm laser
图13为集合不同延时条件下的典型光学窗口激光诱导等离子体光谱的时间演化进程图。由图13可知,4种光学窗口的强度整体随着采集延时的增加而降低,这与355 nm激光诱导的光谱时间演化趋势一致。
图14为1 064 nm激光能量密度对典型光学窗口等离子体温度的影响。由图14可知,K9和熔石英窗口的等离子体温度随着激光能量密度的增加呈下降趋势,而氟化物窗口的等离子体温度随激光能量密度的增加而增加。
图15为1 064 nm激光能量密度对典型光学窗口等离子体电子数密度的影响。由图15可知,氟化物窗口的等离子体电子数密度随着激光能量密度的变化趋势基本与温度一致,而K9和熔石英窗口的等离子体电子数密度与温度的趋势相反,这种现象可能与其等离子体体积衰减速度较快有关。氟化物窗口等离子体温度和电子数密度演化趋势与355 nm的一致,在1 064 nm较低能量激光作用下的等离子体温度上升较快,电子数密度没有355 nm作用下的高,这种现象是由于氟化物窗口对1 064 nm和355 nm激光的吸收率不同所造成的。
图16给出了4种光学窗口等离子体温度的时间演化进程。由图16可知,K9、熔石英和MgF2的等离子体温度峰值大小接近,且均大于CaF2窗口。
图17给出了4种光学窗口等离子体电子数密度的时间演化进程。由图17可知,电子数密度的时间演化规律与等离子体温度基本一致。当延时靠前时,K9和熔石英窗口的等离子体电子数密度比氟化物窗口的大。等离子体温度和电子数密度随着采集延时的增加而降低,这与355 nm激光诱导的时间演化趋势一致,氟化物窗口的等离子体温度和电子数密度峰值均没有355 nm作用下的高,这种现象是由于氟化物窗口对1 064 nm和355 nm激光的吸收率不同所造成的。
131 064 nm激光诱导等离子体光谱的时间演化进程
Fig.13Effect of acquisition delay on the spectrum of plasma of optical windows induced by 1 064 nm laser
141 064 nm激光能量密度对等离子体温度的影响
Fig.14Effect of of laser energy density on the temperature of plasma by 1 064 nm laser
151 064 nm激光能量密度对等离子体电子数密度的影响
Fig.15Effect of of laser energy density on the electron number density of plasma by 1 064 nm laser
16等离子体温度的时间演化进程
Fig.16Effect of of delay time on the temperature of plasma
17等离子体电子数密度的时间演化进程
Fig.17Effect of of delay time on the electron number density of plasma
3.3 典型光学窗口的损伤形貌
图18为DIC显微镜观察到的4种光学窗口的损伤形貌。损伤形貌是损伤机制的外在表现,由图18可以看出,光学窗口呈现出不同的损伤形貌特征:K9和熔石英窗口的损伤形貌相似,且两者等离子体演化过程也基本相同。在激光作用下,K9和熔石英窗口材料产生的等离子体吸收激光的能量并向四周扩散发出冲击波,导致材料表面产生烧灼物质和高温高压的等离子体,材料内部大量微裂纹在冲击波的作用下断裂,形成环状裂纹,损伤区域可分为中心烧灼区域、烧灼隆起区域和热影响区域。CaF2窗口在激光作用下表现为解理断裂,样品表面未出现明显的烧灼熔融痕迹,说明温度达到熔点前产生的热应力就已经超过了材料的断裂强度,发生了应力损伤。MgF2窗口在激光照射后,晶格结构改变,在光斑中心处烧蚀严重,区域内则分布大型的十字状和径向辐射状裂纹。
181 064 nm激光对典型光学窗口的损伤形貌
Fig.18The damage morphology of optical windows induced by 1 064 nm laser
4 结束语
研究激光诱导典型光学窗口的损伤机理具有重要的应用背景,而等离子体发射光谱及动力学特性研究对于揭示激光损伤机理具有重要意义。本文通过搭建355 nm倍频和1 064 nm基频激光诱导K9、熔石英、CaF2和MgF2等典型光学窗口的等离子体特性研究实验平台,利用高分辨率光谱仪采集等离子体发射光谱,同时用快速成像ICCD相机观测等离子体形态变化。分析了典型光学窗口等离子体自发辐射的时空演化规律和光谱特征,对比分析了激光诱导等离子体的前沿扩散高度、尺寸、温度和电子数密度等参量的时空演化特性,研究了波长、激光能量密度、延迟时间等参数对等离子体发射光谱和成像特性及动力学演化规律的影响。研究表明,光学窗口的表面等离子体发射光谱及动力学演化特性受多种因素影响,一方面与光学窗口自身特性有关,另一方面与波长、能量密度等激光参数有关。光学窗口对不同波长激光的吸收,会导致等离子体演化特性发生明显改变,表现出波长短的激光造成的损伤相对严重。结合损伤形貌特征分析,光学窗口的表面损伤形貌与激光诱导等离子体演化特性之间存在着很强的相关性。激光诱导发射光谱及动力学演化信息已经成为了光学窗口的一种指纹特征。
1实验系统示意图
Fig.1Sketch map of experimental system
2355 nm激光诱导等离子体时间演变图像
Fig.2Time evolution image of plasma of optical windows induced by 355 nm laser
3355 nm激光诱导等离子体发射光谱图
Fig.3Plasma spectrum of optical windows induced by 355 nm laser
4355 nm激光能量密度对发射光谱的影响
Fig.4Influence of laser energy density on emission spectrum of optical windows induced by 355 nm laser
5355 nm激光诱导等离子体发射光谱的时间演化进程
Fig.5Effect of delay time on the spectrum of plasma of optical windows induced by 355 nm laser
6原子和离子线峰值强度的时间演化进程
Fig.6Effect of delay time on peak intensities of atoms and ion wires
7355 nm激光能量密度对等离子体前沿扩散高度和尺寸的影响
Fig.7Effect of of laser energy density on the frontal diffusion height and size of plasma by 355 nm laser
8355 nm激光能量密度对等离子体温度和电子数密度的影响
Fig.8Effect of of laser energy density on the temperature and electron number density of plasma
9等离子体前沿扩散高度和尺寸的时间演化进程
Fig.9Effect of delay time on the frontal diffusion height and size of plasma
10等离子体温度和电子数密度的时间演化进程
Fig.10Effect of of delay time on the temperature and electron number density of plasma
111 064 nm激光诱导等离子体时间演变图像
Fig.11Time evolution image of plasma of optical windows induced by 1 064 nm laser
121 064 nm激光诱导等离子体发射光谱
Fig.12Plasma spectrum of optical windows induced by 1 064 nm laser
131 064 nm激光诱导等离子体光谱的时间演化进程
Fig.13Effect of acquisition delay on the spectrum of plasma of optical windows induced by 1 064 nm laser
141 064 nm激光能量密度对等离子体温度的影响
Fig.14Effect of of laser energy density on the temperature of plasma by 1 064 nm laser
151 064 nm激光能量密度对等离子体电子数密度的影响
Fig.15Effect of of laser energy density on the electron number density of plasma by 1 064 nm laser
16等离子体温度的时间演化进程
Fig.16Effect of of delay time on the temperature of plasma
17等离子体电子数密度的时间演化进程
Fig.17Effect of of delay time on the electron number density of plasma
181 064 nm激光对典型光学窗口的损伤形貌
Fig.18The damage morphology of optical windows induced by 1 064 nm laser
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